自真宗以来，宋对辽和西夏一味妥协，神宗对此慨叹万分。他立志要统一中国。在位期间，神宗亲自主持了两次大的军事行动，一是对交趾的反击战，一是对西夏的进攻。
交趾位于今越南北方地区，从来仁宗末年以来，不断向宋朝边境进行劫掠。大中祥符三年(i010)，交趾李朝建立，不断侵扰广西沿海。熙宁八年(1075)冬，交趾集十万重兵，出水陆两路进攻今广西。水路由辅国大尉李常杰统领，从永安（今越南芒街）渡海攻克钦、廉（今广西合浦）二州。陆路由宋为壹率领，从机榔猛扑太平（今广西崇左境）、水平（今广西宁明境）二寨，进围邕州（今广西南宁）。宋知州苏缄率兵民守城40余日，最后自焚殉国。交趾破城后，屠杀当地居民5.8万余人。其后，宋以郭逵统兵反击，于次年十二月，逐交趾军出钦、廉、邕3州。大中祥符十年(1017)二月，宋军收复广源州（今广西南部与越南交界处），
追至富良江，宋军以抛石机发射石子，击毁交趾军战船，大败交趾军，俘获了李朝太子李洪真。交趾王李乾德投降，被迫向宋上表谢过，继续纳贡。宋从此不再受交趾的侵扰。
然而神宗对西夏的用兵，形势却大为不相同。熙宁六年(1073)，王韶率领宋军进军1800里，占领了宕、岷、叠、洮等州，招抚大小藩族30余万帐。这是自北宋开国以来对辽、夏战争中的空前大胜。元丰四年(1081)，西夏惠宗欲将河、洮等州黄河以南的土地还给宋朝。梁太后反对，将惠宗囚禁。解延副总管种谔于是上疏宋神宗，认为攻夏时机已到。宋神宗为其所动，决定攻夏。元丰四年七月，宋神宗命李宪为主帅，出熙河路；高遵裕出环庆路，刘昌祚出泾原路，受高遵裕节制；王中正出河东路，种谔出解延路，受王中正节制；五路并进，会师灵州（今宁夏青铜峡东）。
这五路将领中，李宪与王中正是宦官，高遵裕是外戚（宋神宗的外叔祖），都是神宗至近的人，不懂得军事指挥。宋神宗如此用人，其结果也就不言自明了。
八月，宋军开始行动。种谔率军9万余攻克米脂城。十月，兵至石州（今陕西横山东北），因军粮不继，又遇大雪，将士冻饿而死之人很多，大军溃败，生还者仅3万。王中正率部渡无定河北行，入宥州（今内蒙古乌审旗西南），粮草断绝，死亡达2万人，溃不成军。高遵裕率部近9万，十月进抵韦州（今宁夏同心东北），也因军粮不继，扎营旱海等待接济。刘昌祚率蕃汉兵5万，在宋夏边境击退西夏3万兵马的阻击，十一月，先于高遵裕部至灵州城下，前锋几乎夺门而入。但高遵裕为夺头功，不许刘昌柞攻城，白白坐失了良机。
随后，高遵裕指挥围城18天，久攻不下。其时，西夏军决黄河以灌宋营，并断了宋军粮道。大批宋军冻溺而死，生还者仅一万三千余人。身为主帅的李宪统兵十余万，在九月收复兰州古城后，却按兵不动，十一月才进抵天都山（在今宁夏海原境）。此时高遵裕、刘昌祚已败，李宪于是接诏回师。
